Le parc Montsouris, jardin à l'anglaise dessiné par Alphand entre 1867 et 1878, s'étend aujourd'hui sur 15 ha. Il constituait à l'époque le pendant méridional du parc des Buttes-Chaumont et s'inscrivait dans la logique de création d'espaces verts du second Empire : il s'agissait, ici aussi, de réhabiliter un site de carrière délaissé, afin d'offrir aux Parisiens un espace de détente et de loisirs. Au final, un parc calme, ombragé et agréablement vallonné, peuplé d'espèces végétales variées et comportant une riche avifaune qui occupe principalement la voie de l'ancien chemin de fer de la Petite Ceinture (dont la mésange huppée, le troglodyte mignon, le gobe-mouches, etc.). Il est aussi orné d'une dizaine de sculptures réalisées entre 1878 et 1960, à découvrir au cours de la promenade (œuvres d'Etex, de Lipsi, de Desca, etc.). Près de l'esplanade du Pavillon-Bardo se dresse un bel arbre rare, l'arbre parasol de Chine dont les feuilles ressemblent à celles des érables. Un belvédère a été aménagé sur l'emplacement du pavillon Bardo, détruit par un incendie en 1991 : vestige de l'Exposition Universelle de 1867 (pavillon de la Tunisie), cette réplique du palais du bey de Tunis fut remontée dans le parc par Davioud et utilisée comme observatoire.
Non loin de là, la tour signale la station météologique, créée en 1947. En bordure du parc, une borne haute de 4 m est l'ancienne mire de l'Observatoire, balisant le tracé du méridien de Paris: elle fut réalisée en 1806 par Vaudoyer. On suit l'allée de Montsouris jusqu'à l'entrée nord du parc. On peut y voir un arbre exotique, le kaki, dont les feuilles se parent d'une couleur lie-de-vin à l'automne. La colonne Flatters rend hommage à une mission chargée d'étudier le chemin de fer transsaharien et massacrée par les Touaregs le 18 février 1881. Il faut ensuite franchir la ligne du RER qui traverse le parc de part en part. Une belle cascade se déverse sur la gauche. Le lac artificiel s'étend sur près d'un hectare et était jadis alimenté par l'aqueduc d'Arcueil : le jour de l'inauguration du parc, le lac se vida d'un seul coup, ce qui entraîna le suicide de son entrepreneur... On peut aujourd'hui y observer de nombreux canards, des tadornes, des cygnes à cou noir et des oies à tête barrée. L'île abrite également des hérons cendrés. Autour du lac, on remarque un tulipier de Virginie, un cèdre du Liban et un hêtre tortueux parmi bien d'autres arbres dignes de l'intérêt du promeneur.
Un kiosque et une aire de jeu pour les enfants devancent le pavillon Montsouris : créé en 1898, habillé d'une verrière en 1930, ce restaurant a reçu de prestigieux clients tels que Lénine et Trotski, Beauvoir et Sartre, Jouvet et Carné... L'endroit très prisé est particulièrement attractif à la belle saison. Quand on se dirige vers la sortie, il est conseillé d'emprunter un sentier qui monte vers une cascade non loin d'un agréable belvédère.